近日，中國科學院上海高等研究院唐志永研究員和張潔副研究員所帶領的工程科學團隊，在流動化學強化偶氮化合物的非均相光催化合成研究中取得重要進展。5月17日，該團隊研究成果發表在國際頂尖的化工期刊《Chemical Engineering Journal》上。

在國家碳達峰和碳中和的背景下，光催化轉化作為可持續的低碳技術，可在溫和條件下解鎖傳統策略無法實現的化學反應，促成各種物質的高效利用，降低過程能耗，提高生產過程本質安全水平。連續流反應器可以大大改善釜式反應器的“光受限”問題，而非均相光催化劑的使用可以克服均相體系中催化劑回收難的缺點，然而如何在連續流中高效地應用非均相光催化劑是個非常大的挑戰。

在此背景下，研究團隊提出了一種利用氣液固段塞流來實現非均相光催化連續流合成的新方法。得益于液彈內部的內循環和形成的薄液膜，該方法可以有效避免固體催化劑在流動過程中的沉積和堵塞，可彌補傳統填充床方式壓降高的缺陷，同時又強化了光催化轉化過程中的光傳遞和質量傳遞過程。

芳香偶氮類化合物廣泛應用于醫藥、染料、液晶材料、食品添加劑等領域。該工作以石墨相氮化碳(g-C3N4)催化下的硝基苯制偶氮類化合物為反應模板，結合可視化流動實驗，分析研究了氣液固段塞流下的硝基苯光催化反應行為，揭示了該流動模式與光催化反應過程的耦合調控機制，以及對光催化合成偶氮類化合物的強化機理。

研究發現：連續流能顯著縮短反應時間;含氣率的提高有利于形成更穩定的氣液固段塞流，液段更短，而氣泡與微通道間的薄液膜長度與厚度增加，催化劑顆粒在液段間穿梭。在高含氣率下，總流速的提高使得液段內循環渦量更大，從而強化液固傳質效率，進而提高光催化反應速率。最后，經過反應參數的優化，產物偶氮類化合物的時空產率達到26.1 mmol/h*L，通過“數增放大”，產率可達目前文獻報道的釜式反應器(80L)的500多倍，使得該技術具有極高的商業應用意義。

“這項研究工作為流動化學提供了使用非均相催化劑的新路徑，可作為一種普適的方法強化各類材料、精細化學品和藥物中間體的合成，推動其由傳統間歇工藝向綠色、安全、高效的連續流工藝轉變。”張潔表示。